Trại trẻ mồ côi tồi tàn nằm gọn trong một trang viên đổ nát lãnh lẽo “Hardwick House” được điều hành bởi cô hiệu trưởng quái gở và luôn bị ám ảnh bởi luật lệ “Quý cô” Adderstone; đây là nơi bắt đầu câu chuyện phép thuật của cô bé Molly Moon.

Một ngày, Molly vô tình nhặt được quyển sách về phép thuật: Thuật Thôi Miên – một nghệ thuật cổ xưa. Cô gái bé nhỏ đứng giữa chọn lựa giấc mơ toả sáng trên sân khấu nhờ vào sự kỳ diệu của “phép thuật”; và giấc mơ có một gia đình yêu thương… Phép thuật này đưa cô bé thoát khỏi trại trẻ mồ côi và tìm đến cuộc sống mới tốt đẹp hơn?

Đồng hành với “Cô Bé Thôi Miên” Molly Moon là “Ngài” Nockman (Dominic Monaghan thủ vai); hắn ta săn lùng quyển sách “Thuật Thôi Miên” kỳ diệu, truy đuổi Molly trong suốt cuộc hành trình của cô bé từ trại trẻ mồ côi tới London hoa lệ.